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  • 기사등록 2022-08-11 11:24:20
  • 수정 2022-08-12 15:31:37
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재료연구원이 발행한 ‘소재기술백서’는 해당분야 전문가가 참여해 소재 정보를 체계적으로 정리한 국내 유일의 소재기술백서다. 지난 2009년부터 시작해 총 12번째 발간된 이번 백서의 주제는 ‘포스트 코로나 대응소재’다. 2020년 3월 이후 코로나가 전세계적으로 확산되며 세계 경제 및 사회에 전례없는 큰 충격을 주고 있다. 포스트 코로나 시대의 거대한 변화를 도약의 기회로 만들기 위한 과학기술 기반의 준비가 필요하다. 이에 소재기술백서 2020는 ‘포스트 코로나 대응 소재기술’을 주제로 방역·의료소재, 언택트 환경·디지털 소재, 친환경·신에너지 소재와 관련한 기술동향을 분석했다. 이에 본지는 재료연구원과 공동기획으로 ‘소재기술백서 2020’를 연재한다.


인간 뇌 모사 AI 차세대 반도체, 뉴로모픽



뉴런·시냅스 등 모사, 방대한 데이터 처리 가능

음이온·전기화학 금속·전해질·강유전체 소자 활용 기대



■ 음이온 이동기반 시냅스 소자


음이온 이동 기반의 시냅스 소자는 전압을 인가하면 두 전극 사이에 고농도의 음이온(산소, 황, 셀레늄 이온 등)으로 이루어진 공극 필라멘트(vacancy filament)가 형성됨으로써 저항 상태가 바뀌는 방식으로 작동되며, 멤리스터 소자가 대표적이다.


멤리스터는 간단한 2단자 구조로 크로스바 어레이(crossbar array) 형태로 집적화가 용이하며 빠른 스위칭 속도와 낮은 전압으로 동작이 가능하다. 그러나 소자의 신뢰성이나 높은 작동 전류 크기, 장기 안정성에 대한 이슈가 여전히 존재한다. 소자 구동 중 음이온이 활성층 내에서 형성하는 미세 구조에 따라 크게 필라멘트 타입(filamentary type)과 계면 타입(interface type)으로 구분된다(그림 7).

필라멘트 저항 변화 소자는 초기 전도 필라멘트의 원활한 형성을 위해 성형 공정(forming process) 선행이 필수적이다. 음극에 인가되는 전극 펄스에 따라 전도성 음이온 기반의 필라멘트를 형성하거나 소멸시킬 수 있다. 이는 절연막의 화학 양론비를 외부 인가 전압을 통해 제어한다는 것을 의미한다.


양극(bipolar) 스위칭 특성은 주로 밸런스 변화 메커니즘(valance change mechanism)에 의해 발현되며, 단극(unipolar) 스위칭은 열화학적 메커니즘(thermochemical mechanism) 기반으로 동작한다. 계면 타입의 시냅스 소자에서는 두 물질 사이에서의 계면 산화, 환원 반응에 의해 저항이 변한다. 전극/산화막의 계면에서 산소 공공의 교환 현상이 발생하고 이로 인하여 계면층의 두께가 변한다. 계면층의 두께 변화는 쇼트키(Schottky) 에너지 장벽과 공핍 영역의 길이를 변화시키고, 최종적으로 저항이 변하게 된다.


지금까지 연구된 다양한 음이온 기반 시냅스 소자 가운데 가장 대표적인 것은 금속 산화물 반도체이다. 최근에는 그래핀이나 MoS2와 같은 2차원 소재뿐만 아니라 태양전지 활성층으로 주로 이용되었던 할라이드계 페로브스카이트 소재 등도 보고되고 있다.


예를 들면 HfO2/TiO2, Si 나노 결정, Cu-doped와 같은 소재들에서 음이온 이동 기반의 시냅스 소자 특성이 보고되었고, 최근에는 결정질 NaNbO3 산화물 박막을 PLD(Pulsed Laser Deposition)로 증착시킨 2단자 시냅스 멤리스터가 보고되기도 하였다(그림 8).


열처리 분위기에 따라 전도도 변화의 선형성에서 상당한 차이가 발생하는데 특히 질소 분위기에서 열처리했을 때 potentiation과 depression의 선형성이 상당히 개선된 것을 확인할 수 있었다. 이는 질소 분위기 열처리 시 산화물 박막 내에 더 많은 산소 공공이 형성되는 데에 도움을 주며 점진적인 전도성 필라멘트를 만들어 내는데 유리한 구조로 변화되었기 때문이다.


■전기화학적 금속화 기반 시냅스 소자


전기화학적 금속화(electrochemical metalization)는 금속 양이온이 셀 내로 확산하여 전도성 브릿지(conductive bridge)를 형성하는 원리로 구동되며, CBRAM(Conductive Bridge Random Access Memory)이 대표적인 시냅스 소자이다.


CBRAM은 두 전극 사이에 절연체가 있는 구조를 가지며 절연체로는 칼코젠 화합물, 산화물, 비정질 실리콘 및 비정질 탄소 등이 사용되고 전극으로는 Au, Ag, Cu 등 확산이 쉬운 금속이 주로 사용된다. CBRAM은 RRAM과 같은 원리로 작동하나, 음이온이 아닌 양이온의 산화 환원 반응을 기반으로 금속 필라멘트 브릿지가 형성된다. 전극에 인가된 전압은 금속 원자를 산화시키고 생성된 양이온이 확산하여 반대 방향의 전자와 만나 다시 환원되는 원리로 전도성 브릿지를 만들어낸다(그림 9).


전도성 브릿지가 형성되어 저 저항 상태가 되는 세트(set) 과정과 금속 양이온이 원래의 고저항 상태로 돌아가는 리셋(reset) 과정을 이용하여 가역적인 스위칭 특성을 구현할 수 있다. 또한, 저항 변화 특성을 이용하여 연속 펄스를 인가하게 되면 시냅스의 장기 또는 단기 기억 특성을 구현하는 것이 가능하다. 소자 성능을 향상하기 위해 CBRAM 기반의 뉴로모픽 소자에서 2nm 정도의 AlN Tsai et al, 또는 Al2O3 중간층을 절연체에 삽입하여 동작의 안정성을 높임과 동시에 중간층 안의 잔류 금속 필라멘트로 인해 고저항 상태의 전류를 낮추면 on/off 비율 또한 증가시킬 수 있음을 보여주었다.


■전해질 기반 시냅스 소자


이온 전도성 전해질을 유전 물질로 이용한 3단자 시냅스 소자의 경우 전도도의 선형성이 상당히 개선되어, 최근 관련 연구가 폭발적으로 증가하고 있다. 양의 게이트 전압을 인가하게 되면 전해질 내 양이온들을 채널 표면 근처로 이동시킬 수 있고 축적된 이온으로 인해 채널의 전도도가 바뀌게 되는 원리이며, 음의 전압으로 이온의 이동을 가역적으로 변화시킬 수 있어 전도도의 점진적인 증가 또는 감소를 일으킬 수 있다(그림 10).


전압 인가 후에는 채널 표면에 전해질로부터 공급된 양이온이 존재하고 채널 내부에는 쿨롱 힘(electrostatic coulomb force)에 의해 전자 층이 유도되는데 이를 전기 이중층(electric double layer)이라고 하며, 채널 내의 유도된 전자 농도에 따라 전도도가 달라진다. 외부 전압의 펄스 크기 또는 전해질 내 이온의 밀도를 조절하면 시냅스 가소성을 정밀하게 제어하는 것이 가능할 뿐만 아니라 전기화학적 도핑이나 이온의 주입 효과를 통해 여러 단계의 전도도 상태를 선형적으로 구현하는 것이 가능하다.


전통적으로 전도도의 변화를 선형적으로 만드는 것이 매우 도전적인 과제였기 때문에 최근에 액체 또는 고체기반의 전해질 뉴로모픽 시냅스 소자 관련 연구들이 상당히 많이 수행되고 있다.


전해질 기반 시냅스 소자는 매우 향상된 선형성 특성에도 불구하고, 전해질의 낮은 화학적 안정성 및 낮은 이온전도도로 인해 시냅스 소자의 신뢰성이 저하되는 문제점이 있다. 이를 해결할 방법으로 이온 전도성을 향상을 위해 전해질 내 Li 이온의 활성화 에너지를 낮추는 다양한 방법들이 연구되고 있다. 다음 그림은 Li3POxSex 고체 전해질로 구성된 시냅스 소자의 전기적 특성 결과이다(그림 11).


1.5V의 펄스 90번과 1.5V의 펄스 90번을 반복적으로 인가했을 때 나타나는 potentiation과 depression의 안정성을 보여준다. 시냅스 가소성을 정량적으로 보여주기 위해 사용되는 선형성(linearity)과 대칭성(symmetry) 값이 이상적인 소자들이 보유하고 있는 값에 매우 근접해 있음을 고려하면 기존에 이미 보고된 다른 유형의 시냅스 소자들에 비해서 대칭성과 선형성이 월등하게 향상됨을 간접적으로 보여준다.


■강유전체 기반 시냅스 소자


최근에 원자층 증착(ALD, Atomic Layer Deposition) 기술을 이용한 초박막 절연체 증착 기술이 고도화되고 상용화가 가능해짐에 따라 새로운 강유전체 물질의 ALD 박막화 공정 또한 가능해지고 있다. 전통적인 페로브스카이트 소재의 박막화 공정 과정을 통해 드러났던 여러 전기적 물성의 한계점들이 산화물계 강유전체 소재 개발을 통해 일정 부분 해결될 수 있다는 것을 증명했다는 점에서 상당히 고무적이다.


특히, 강유전체 재료를 이용한 시냅스 소자는 강유전체 박막 내 분극(polarization) 상태를 외부 전계를 통해 조절하게 되면 이로 인해 다시 이온의 이동속도, 전도성 경로, 터널링 접합 특성이 달라지고, 전도도를 아날로그 방식으로 미세하게 조절하는 것이 가능해진다. 대표적으로, HfO2 계열 금속산화물 물질이 강유전 특성을 가진다는 것이 보고된 이후로 ALD 기반의 강유전체 박막 소재 연구가 상당한 관심을 끌고 있다. 최근 InGaZnO 산화물 트랜지스터의 유전막에 강유전 특성을 가지는 HfZrOx 산화물 박막을 도입하여 시냅스 소자 특성이 관찰될 수 있음이 보고되었다(그림 12).


보고된 소자는 아날로그 방식의 저항변화 거동을 보여주었으며, 이는 나노 수준 두께를 가지는 강유전체의 정밀한 분극 조절을 통하여 선형적인 potentiation/depression 특성을 구현할 수 있음을 증명하였다.


이외에도 단일 벽 카본나노튜브 채널과 P(VDF-TrFE) 유기물 강유전체 물질을 조합한 시냅스 트랜지스터가 보고되었다. 연구진은 강유전 분극 특성을 제어하게 되면 시냅스의 spike dynamics 또는 EPSC/IPSC 및 LTP/LTD 특성들을 다양하게 변조할 수 있음을 보여주었고, 관련 소자들의 가소성 특성이 MNIST 패턴 인식률에 상당한 영향을 끼친다는 것 또한 입증하였다.


PbZr0.2Ti0.8O3(PZT) 강유전체 물질과 WS2 채널을 조합한 강유전체 시냅스 트랜지스터에서는 흥미롭게도 전압 및 빛에 대해서 모두 아날로그 저항 변화 특성을 보여주었는데, 이는 PZT층 내부의 강유전체 도메인 패턴이 빛과 전기 자극에 의해 변했기 때문이다. 이런 특성을 이용하여 빛의 세기에 따라 단기 또는 장기 기억 특성을 구현할 수 있음을 보여주었다.



▲ 필라멘트 타입(filamentary type)과 계면 타입(interface type) 멤리스터의 저항 변화 메커니즘 비교

▲ NaNbO3 시냅스 소자의 시냅스 특성 TEM 이미지(a), 저항성 스위칭 특성(b), potentiation, depression 특성(c), 다른 분위기에서 열처리된 소자의 potentiation, depression 특성(d)

▲ ECM 셀 구동에서 set과 reset 과정의 모식도(좌) 및 분포 특성 비교(우)

▲ 전압 방향에 따른 Li 이온의 거동 및 유도된 전자층 비교


▲ Li 전해질 소자의 시냅스 특성 평가 결과


▲ HfZrOx 강유전체 기반 소자의 시냅스 특성



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